1981年，参演的由香港新浪潮导演许鞍华导演的电影《胡越的故事》，在首届金像奖上获得了最佳影片提名并拿到了最佳编剧奖，周润发也开始受到影坛的瞩目。

　　1984年，周润发在学院派导演梁普智的《等待黎明》中出演叶剑飞一角，荣膺亚太影展和台湾金马奖双料影帝，且凭该角色和1985年主演的《女人心》两次提名金像奖最佳男主角。

　　1986年，凭借参演的由香港新艺城影业公司和电影工作室出品的影片《英雄本色》拿到了首个香港金像奖最佳男主角奖。

　　1987年，凭借参演的影片《秋天的童话》获得台湾金马奖影帝奖座，该片获当届金像奖最佳影片奖，年度票房排行第五名。同年，与导演林岭东合作的《龙虎风云》。林岭东凭借影片成为金像奖最佳导演; 另一部与林岭东导演合作的作品《监狱风云》《监狱风云2 逃犯》周润发在片中扮演钟天正，与梁家辉、张耀扬、何家驹、黄光亮合作，也提名最佳电影，名列年度卖座片第二名。

　　1988年的香港金像奖，周润发更是有《秋天的童话》、《龙虎风云》、《监狱风云》三部电影同时提名影帝，以三个各不相同的角色自相角逐，最后以《龙虎风云》中高秋一角胜出;美国电影协会也因此片授予他亚洲杰出演员奖，而这一年他的票房总成绩更是达一亿三千万港元。同年，与杜琪峰合作的《八星报喜》拿下全年票房冠军，周润发饰演一个摇头摆尾的娘娘腔形象，与《大丈夫日记》《吉星拱照》成为影迷喜欢的周润发的经典喜剧。

　　1989年，《赌神》上映。《赌神》是周润发创造的另一个银幕角色。赌神高进一角，与《阿郎的故事》中的阿郎一起，成为周润发提名1990年香港金像奖影帝的两部作品角色，金像奖上拿到了第三次金像影帝。

　　1989年，周润发同吴宇森一起，拍摄了他们二人最受西方认可的经典电影《喋血双雄》。此片不仅是吴氏暴力美学的巅峰之作，更使周润发的银幕枪手形象远播欧美。

　　1994《赌神2》的出世，为90年代港台赌片热潮划下了一个圆满的句号。其中与吴宇森合作的《辣手神探》被美国《娱乐周刊》评为“最有影响力的动作电影第9名”和“最佳cult电影第18名”。片中周润发的角色也被评为“最伟大的电影角色第33名”。

　　1995年年底，在洛衫矶与好莱坞众多名导、明星的见面会上，周润发在致词中说：“作为一个电影演员，最大的乐趣当然是在更大的范围内和其他的电影人共同工作。我来美国，首先想多学习，并愿意继续拍片。”此次赴美之前，周润发将以往获得的16樽奖座全部捐献给了香港电影资料馆。此举表现出他一切从零开始的决心;明白过去的成就不能代表未来的成功，因此他花了3年的时间学习英文，并且努力了解和接受好莱坞的拍片方式。